브리지머나이트의 질소 용해도의 온도 의존성과 하부 맨틀의 질소 저장 용량의 진화

Aug 14, 2023

Scientific Reports 13권, 기사 번호: 3537(2023) 이 기사 인용

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벌크 규산염 지구의 탄소질 콘드라이트에 의해 표준화된 상대적인 질소 존재량은 다른 휘발성 원소에 비해 고갈된 것으로 보입니다. 특히 하부 맨틀과 같은 지구 깊은 곳의 질소 거동은 명확하게 이해되지 않습니다. 여기에서는 하부 맨틀의 75wt.%를 차지하는 브리지머나이트의 질소 용해도의 온도 의존성을 실험적으로 조사했습니다. 실험 온도는 얕은 하부 맨틀에 해당하는 산화 환원 상태에서 28 GPa에서 1400 ~ 1700 ° C 범위였습니다. 브리지마나이트(MgSiO3)의 최대 질소 용해도는 온도가 1400°C에서 1700°C로 증가함에 따라 1.8 ± 0.4에서 5.7 ± 0.8ppm으로 증가했습니다. 현재 온도 조건에서 Mg-말단부 브리지마나이트의 질소 저장 용량은 3.4 PAN(PAN: 현재 대기 질소의 질량)입니다. 더욱이, 브리지머나이트의 질소 용해도는 금속 철의 질소 용해도와 대조적으로 온도가 증가함에 따라 증가했습니다. 따라서 브리지머나이트의 질소 저장 용량은 마그마 바다가 응고되는 동안 금속 철의 저장 용량보다 클 수 있습니다. 하부 맨틀의 브리지마나이트에 의해 형성된 이러한 "숨겨진" 질소 저장고는 벌크 규산염 지구의 겉보기 질소 존재 비율을 고갈시켰을 수 있습니다.

지구 깊은 곳에서 질소의 지구화학적 거동은 불분명한 상태로 남아 있으며, 생물권의 질소 순환에 대한 많은 연구가 현재까지 수행되었습니다1,2,3. 탄소질 콘드라이트로 표준화된 BSE(벌크 규산염 지구)의 질소, 탄소, H2O의 상대적 존재비는 각각 0.11%, 1.49%, 2.27%입니다4. 대기, 고갈 맨틀, 벌크 맨틀로 구성되어 있는 것으로 추정되는 BSE는 다른 휘발성 성분에 비해 질소가 고갈되어 있습니다4. 이러한 존재비를 추정하는 데 사용된 탄소질 콘드라이트 조성의 14N, 12C 및 H2O 농도는 각각 1.09 x 10-4 mol/g, 2.94 x 10-3 mol/g 및 6.60 x 10-3 mol/g이었습니다5 ,6. 이처럼 명백히 고갈된 질소를 "누락된" 질소 또는 "손실된" 질소라고 합니다4,7,8. BSE의 질소 함량은 Ar/N2 비율을 기준으로 추정되었습니다. 그러나 Zerkle과 Mikhail9은 Marty10이 보고한 N2와 탈기된 Ar 사이의 상관관계로부터 BSE의 질소 존재비를 추정하는 것이 반드시 정확하지는 않다고 주장했습니다. Marty10은 맨틀 전체의 질소가 비활성 기체처럼 행동하는 N2로 존재하지만 깊은 맨틀의 산소 퍼지도는 얕은 맨틀보다 훨씬 낮고 질소는 N211이 아닌 NH3, NH4+ 또는 N3−로 존재한다고 가정했습니다. . 고압 실험에서는 NH4+가 규산염 광물에 통합될 수 있고 환원된 조건에서 규산염이 용융될 수 있음을 보여주었습니다13,14,15,16. 따라서 "잃어버린" 질소는 감소된 깊은 맨틀에 질소 저장고가 존재하는 것으로도 설명될 수 있습니다.

마그마 바다가 응고되는 동안 맨틀 마그마 바다에서 가스를 제거하는 것은 부분적으로 결정화된 마그마 바다가 고체처럼 거동하기 때문에 비효율적일 수 있습니다17,18. 따라서 마그마해의 응고는 지구 깊은 곳에서 질소 저장소가 형성되는 중요한 과정임을 시사한다13,19. Li 등13은 포스테라이트와 엔스타타이트의 질소 용해도가 각각 약 10ppm과 100ppm이라고 판단했으며, 깊은 상부 맨틀이 마그마 바다의 응고를 통해 질소 저장소가 될 수 있다고 제안했습니다. Yoshioka et al.19는 맨틀 전이대에 해당하는 고압 및 고온 조건에서 wadsleyite 및 ringwoodite의 질소 용해도를 실험적으로 결정했습니다. Wadsleyite와 Ringwoodite의 질소 용해도는 각각 8.0~204.9ppm, 12.0~283.0ppm 범위였으며 이러한 질소 용해도는 온도가 증가함에 따라 증가했습니다. 이 맨틀 광물의 탄소 용해도는 고압 및 고온 실험에 이어 2차 이온 질량 분석법(SIMS) 분석을 통해 조사되었습니다. Keppler et al.21은 감람석의 탄소 용해도가 최대 0.54ppm이라고 보고했고 Shcheka et al.20은 wadsleyite와 ringwoodite의 탄소 용해도가 SIMS 검출 한계(즉, 중량 기준 30-200ppb)보다 낮았다고 보고했습니다. N/C 용해도 비율이 높은 이러한 맨틀 광물은 BSE의 탄소에 비해 질소를 고갈시킬 수 있으며 결과적으로 질소가 "누락"될 수 있습니다. Yoshioka et al.19은 Fe-FeO 완충액에 가까운 환원 조건에서 다중 앤빌 장치를 사용하여 고압 실험을 수행했으며 브리지마나이트의 질소 용해도는 21.5 ± 18.1ppm이라고 보고했습니다. 그러나 그들의 연구에서는 24 GPa 및 1600 °C의 단일 조건에서만 브리지마나이트의 질소 용해도를 결정했으며 온도 및 화학 조성에 대한 질소 용해도의 의존성은 밝혀지지 않았습니다. 특히 하부 맨틀과 같은 지구의 깊은 부분에서 질소의 거동은 아직 불분명합니다. 최근 연구22에서도 마그마 바다의 응고로 인한 휘발성 물질의 깊은 분리는 여전히 제한되지 않습니다. 본 연구에서는 브리그마나이트에 질소가 결합되는 현상을 조사하기 위해 하부 맨틀에 해당하는 산화환원 상태의 다양한 온도에서 고압 및 고온 실험을 수행했습니다. 또한, 브리지마나이트의 알루미늄 함량에 대한 질소 용해도의 의존성을 동일한 조건에서 조사했습니다.

29) in considering 5.7 ppm nitrogen solubility of bridgmanite at 28 GPa and 1700 °C. The current nitrogen storage capacity in the Earth's present lower mantle is found to be 3.4 ± 0.5 PAN (PAN: Mass of present atmospheric nitrogen), given the same nitrogen solubility of 5.7 ± 0.8 ppm. If we attribute the cause of “missing” nitrogen solely to the lower mantle, the nitrogen storage capacity of the lower mantle should be at least 18 PAN (equivalent to 22.5 ppm nitrogen in the lower mantle). Consequently, the nitrogen storage capacity of the lower mantle estimated solely by the Mg-endmember bridgmanite (3.4 ± 0.5 PAN) cannot solve the “missing” nitrogen problem although this value is expected to be higher in the iron-bearing pyrolitic mantle. The nitrogen solubility in bridgmanite (MgSiO3) estimated in this study increased with increasing temperature. In this estimation, the pressure dependence is not considered and there can be a large uncertainty. The nitrogen solubility in bridgmanite is expected to increase with increasing pressure, similar to the nitrogen solubility of other mantle minerals such as olivine, wadsleyite, and ringwoodite13,19, but this is beyond the scope of our research. High-pressure experiments corresponding to the deeper part of the lower mantle are required to clarify pressure dependence in the future. Additionally, nitrogen solubility in ferropericlase, which occupies approximately 17 wt.% in the lower mantle29, should be investigated./p> 99.6%, SHOKO SCIENCE Corp.) was used as a nitrogen source to distinguish nitrogen contained in the mineral samples from the nitrogen contamination induced by the experimental procedures. Nitrogen contamination is thought to originate from atmospheric nitrogen during sampling or from the resin used to mount the sample. Contamination by atmospheric 15N is negligible because the natural abundance of 15N is more than two orders of magnitude lower than that of atmospheric 14N (15N/14N = 3.65 × 10–3). The starting materials and 15NH415NO3 were enclosed in a platinum capsule. The mass ratio of the starting materials to the nitrogen source was approximately 5:1 for each experiment (the molar ratio of the starting materials to the nitrogen source was also approximately 5:1). The starting material was separated from 15NH415NO3 using gold foil with a thickness of 30 μm in Run No. OS3083. In the other runs, the starting material and 15NH415NO3 were mixed./p> 80 µm) were considerably larger than the beam size (20 µm), avoiding grain boundaries. The 14N16O− signal was also monitored, and it was inferred that the concentration of 15N originating from atmospheric contamination was smaller than the analytical errors and negligible, considering the natural nitrogen isotopic ratio (15N:14N = 0.0036:0.9964)./p>

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