Δ17O( $$\rm{NO}의 일별 이야기

Jul 27, 2023

npj 기후 및 대기 과학 5권, 기사 번호: 50(2022) 이 기사 인용

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무기 질산염 생산은 대기의 산화 능력과 산성도를 반영하는 대기 화학에서 매우 중요합니다. 여기서 우리는 질산염 진화의 화학적 메커니즘을 탐구하기 위해 고시간 분해(3시간) 에어로졸에서 질산염의 산소 이상(Δ17O($\rm{NO}_{3}^{-}$))을 사용합니다. 중국의 대도시 난징의 겨울 미세먼지. 지속적인 Δ17O($\rm{NO}_{3}^{-}$) 관찰은 겨울철 질산염 형성에서 야간 화학(NO3 + HC/H2O 및 N2O5 + H2O/Cl−)이 우세함을 시사했습니다. 질산염 형성 경로의 중요한 일별 변화가 발견되었습니다. 야간 화학의 기여도는 밤에 증가하여 자정에 최고조에 달했습니다(72%). 특히, 대기오염이 악화되는 과정에서 질산염이 생성되는 야간 경로가 더욱 중요해졌다. 반면, 주간 화학(NO2 + OH/H2O)의 기여도는 일출과 함께 증가하여 정오 무렵에 가장 높은 비율(48%)을 나타냈습니다. 입자 표면의 N2O5 가수분해는 안개가 자욱한 날 주간 질산염 생산에 중요한 역할을 했습니다. 게다가, NO2와 OH 라디칼의 반응은 강수 사건에 의해 질산염 화학이 재설정된 후에 질산염 생산을 지배하는 것으로 밝혀졌습니다. 이러한 결과는 반응성 질소 화학의 동적 변화를 탐색하기 위한 Δ17O($\rm{NO}_{3}^{-}$)의 고시간 분해 관찰의 중요성을 시사합니다.

질산염($\rm{NO}_{3}^{-}$)과 그 전구체 NOx(NOx = NO + NO2)는 대기 화학 과정과 PM2.5의 형성에 중요한 역할을 합니다. 직경이 2.5μm 미만입니다1,2. 대류권 NOx 산화는 오존(O3)의 형성과 대기의 자가 정화 능력을 제어하는 수산기(OH)의 재활용을 촉진합니다3. 다양한 배출원에서 배출되는 NOx의 대부분은 산화제(예: O3, OH, HO2, RO2)4에 의한 대기 산화 과정을 통해 최종적으로 질산(HNO3)과 유기 질산염(예: RONO2)으로 변환됩니다. HNO3는 강수의 pH를 낮추고 산성비 형성 위험을 증가시킵니다5. 더욱이, HNO3는 알칼리성 암모니아와의 대기 반응을 통해 쉽게 질산염 입자로 변환되며, 이는 화학적 조성과 기존 입자의 크기에 영향을 미치고 구름 형성과 강수에도 영향을 미칩니다3,6. RONO2는 입자상(RONO2(p))으로 분할된 후 표면에 침착되거나 가수분해를 통해 대기에서 제거되어 무기 질산염과 알코올을 형성합니다7,8. 기체상(HNO3(g)), 액체상(HNO3(aq)) 및 미립자($\rm{NO}_{3}^{-}$(p))의 대기 중 질산염은 결국 습식/처리를 통해 제거됩니다. 건식 증착. 따라서 NOx-$\rm{NO}_{3}^{-}$ 전환 메커니즘을 조사하는 것은 대기 화학 연구에 중요합니다.

NOx를 $\rm{NO}_{3}^{-}$로 변환하는 것은 NOx 순환(보충 참고 1)과 질산염 생산 공정의 조합입니다. 낮에는 강한 햇빛 아래서 OH 라디칼이 쉽게 생성되고, 이후 NO2 + OH 반응을 통해 HNO3(g)가 형성됩니다9. NO2는 표면에서 가수분해되어 HNO3(aq)10을 생성할 수 있는데, 이는 북중국 평야(NCP)11,12에서 겨울에 심한 안개가 자욱한 날에 질산염 형성의 약한 원천인 것으로 밝혀졌습니다. 또한, NO2는 O3와 반응하여 NO3 라디칼을 형성할 수 있으며, 이후 NO3는 탄화수소(HC) 및 디메틸황화물(DMS)과 직접 반응하거나 표면에서 가수분해되어 HNO313,14,15를 생성할 수 있습니다. 이 반응은 NO3 라디칼이 햇빛 아래서 NO2로 쉽게 광분해되기 때문에 밤에 발생했습니다16. 그리고 DMS17의 혼합 비율이 낮기 때문에 비해안 지역에서는 NO3 + DMS의 기여도가 작습니다. 야간 NOx 저장소인 오산화이질소(N2O5)는 공기 중 입자 표면에 반응하여 HNO3(aq)만 생성하거나 $\rm{NO}_{3}^{-}$(p)와 염화니트릴( ClNO2)18. 유기 질산염(RONO2) 및 할로겐 질산염(XNO3)의 가수분해와 같은 질산염 입자의 다른 잠재적 형성 메커니즘은 해안 지역이나 아마존과 같은 열대 우림 지역에서 중요할 수 있습니다13.

75 μg m−3) and increased up to 271.7 μg∙m−3 on January 25th. Time period from January 21st 8:00 to 27th 2:00 was defined as a haze period (PM2.5 > 75 μg m−3) according to the Grade II of NAAQS (National Ambient Air Quality Standard) in China. The severe haze ended when the majority of PM2.5 was scavenged by the precipitation on January 27th. Visibility was relatively high (4.0 ± 0.7 km) during the clean days and extremely low (≈1 km) during the most severe haze period (January 24th to 26th) (Fig. 1a). Three precipitation events (less than 4 mm for each) were observed on January 14th, 25th, and 27th, resulting in the decrease of PM2.5 levels with fractions of 52–82% (Fig. 1a). Air temperature varied from −1.1 to 12.8 °C and was negatively correlated (r = −0.56, p < 0.001) with RH, which ranged from 19 to 84% (Fig. 1b). The wind speed was less than 3.7 m∙s−1 and was either from the north or east to south (Fig. 1c). RH was used to estimate the trend of planetary boundary layer height (PBLH) using the Clausius–Claperyron Equation (Supplementary Note 2). The obtained PBLH was higher in the daytime (865 ± 528 m) and lower at night (770 ± 458 m) (Fig. 2d)./p>

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